Der 60-jährige Asturier verlässt den Verein, nachdem er 298 Spiele in seinen beiden Amtszeiten geleitet hat - mehr als jeder andere Trainer in der Vereinsgeschichte - und 145 davon gewonnen hat, ebenfalls ein Rekord. Er trat 2013 dem Gelben U-Boot bei und führte sie in die höchste Liga, bevor er 2016 ging.
Er kehrte 2023 zurück und produzierte in dieser Saison das, was als Villarreal's beste La Liga-Kampagne enden könnte, mit dem Verein auf dem dritten Platz und vier verbleibenden Spielen, fünf Punkte vor Atlético de Madrid auf dem vierten Platz.
Der Bruch kam, nachdem die Gespräche über eine Vertragsverlängerung ins Stocken geraten waren. Villarreal bot Marcelino im Januar eine einjährige Verlängerung an, aber er strebte ein langfristiges Engagement an, das es ihm ermöglichen würde, das Projekt weiter auszubauen.
Der Verein und der Trainer waren auch über eine Reihe anderer Themen uneinig - ihre Champions-League-Katastrophe, in der sie nur eines von neun Spielen in der Gruppenphase gewonnen haben, Marcelinos Zögern, Akademiespieler einzusetzen, seine Anforderungen an die Rekrutierung und das, was mehrere Berichte als eine sich verschlechternde Beziehung zur Kabine beschrieben haben.
In einer Erklärung zollte Villarreal seinem Beitrag Tribut.
"Villarreal CF möchte Marcelino und seinem Trainerteam öffentlich für ihre Professionalität, ihr Engagement und ihre Arbeit von Tag eins danken, sowie für ihr tägliches Engagement und ihren Beitrag zur sportlichen Entwicklung während der sieben Saisons, in denen er verantwortlich war. Danke, von ganzem Herzen, Marce. Danke für alles, was du diesem Verein und diesen Fans gegeben hast. Wir wünschen dir alles Gute für deine zukünftigen sportlichen Bestrebungen."
Rayo Vallecano Trainer Íñigo Pérez, der Rayo in seiner ersten Europakampagne ins Halbfinale der Conference League geführt hat, hat bereits eine mündliche Vereinbarung getroffen, um nächste Saison die Verantwortung zu übernehmen - obwohl der Vertrag noch nicht formell unterschrieben ist. Villarreal wird Marcelino bei ihrem letzten Heimspiel gegen Atletico Madrid ein Tribut zollen, das gleichzeitig als Feier der Champions League mit den Anhängern dienen wird.