Der 20-Jährige verbrachte die zweite Hälfte der letzten Saison leihweise beim Bundesliga-Club und kam auf 11 Einsätze.
City wird Berichten zufolge eine Ablösesumme in Höhe von etwa 6 Millionen Euro für den Innenverteidiger erhalten.
Simpson-Pusey trat in der U9-Akademie von Manchester City ein und durchlief über mehr als ein Jahrzehnt die Jugendabteilungen des Clubs.
Er führte die U18 von City zum FA Youth Cup-Sieg in der Saison 2023-24 und wurde später zum Spieler der Saison in der Premier League 2 ernannt.
Der Verteidiger gab sein Debüt in der ersten Mannschaft von City im Carabao Cup 2024-25, als er als Ersatzspieler in einer Niederlage gegen Tottenham Hotspur eingewechselt wurde, und kam anschließend auf fünf weitere Einsätze in der ersten Mannschaft.
Er verbrachte die erste Hälfte der letzten Saison leihweise bei Celtic, bevor dieser Wechsel vorzeitig beendet wurde und er stattdessen im Januar nach Köln geschickt wurde.
Kölns Geschäftsführer Thomas Kessler sagte, der Club sei erfreut, Simpson-Puseys langfristige Zukunft nach seinem Einfluss während der Leihe gesichert zu haben.
"Jahmai hat sich seit seinem Wechsel im Winter sehr schnell eingelebt und die Herausforderung auf diesem Niveau sofort angenommen. Seine Leistungen haben das Potenzial gezeigt, das er besitzt. Umso mehr freuen wir uns, dass wir seine Dienste jetzt langfristig sichern konnten," sagte Kessler.
Simpson-Pusey sagte, seine Erfahrungen in Deutschland hätten ihn überzeugt, sich dauerhaft an den Club zu binden.
"Ich habe viele Minuten gespielt und der Club hat viel Vertrauen in mich gesetzt. Dafür bin ich dankbar und deshalb wollte ich in Köln bleiben," sagte er.
Simpson-Pusey dankte Manchester City, als er seine zehnjährige Verbindung zu dem Club beendete.
"Nach etwas mehr als einem Jahrzehnt bei Manchester City ist meine Zeit als Blue zu Ende gegangen. Mein Debüt in der ersten Mannschaft für City wird immer einen besonderen Platz in meinem Herzen haben," sagte er.
Der Wechsel setzt Citys Muster fort, von Akademieabsolventen zu profitieren, sobald ihr Entwicklungsweg zur ersten Mannschaft weniger klar wird.