De 60-jarige Asturiaan vertrekt na 298 wedstrijden te hebben geleid in zijn twee periodes -- meer dan welke andere manager in de geschiedenis van de club -- en won 145 daarvan, ook een record. Hij kwam voor het eerst bij de Gele Onderzeeër in 2013 en leidde hen naar de hoogste divisie voordat hij in 2016 vertrok.
Hij keerde terug in 2023 en dit seizoen produceerde wat de beste La Liga-campagne van Villarreal zou kunnen worden, met de club op de derde plaats met nog vier wedstrijden te gaan, vijf punten voor op Atlético de Madrid op de vierde plaats.
De breuk kwam nadat de gesprekken over contractverlenging waren vastgelopen. Villarreal bood Marcelino in januari een verlenging van één jaar aan, maar hij zocht een langduriger verbintenis die hem in staat zou stellen het project verder uit te bouwen.
De club en de coach zijn ook in conflict geweest over een reeks andere kwesties -- hun Champions League-ramp, waarin ze slechts één van de negen wedstrijden in de groepsfase wonnen, Marcelino's terughoudendheid om spelers uit de academie te gebruiken, zijn eisen op het gebied van werving en wat meerdere rapporten hebben beschreven als een verslechterende relatie met de kleedkamer.
In een verklaring bracht Villarreal hulde aan zijn bijdrage.
"Villarreal CF wil Marcelino en zijn technische staf publiekelijk bedanken voor hun professionaliteit, inzet en werk vanaf dag één, evenals hun dagelijkse betrokkenheid en bijdrage aan de sportieve ontwikkeling tijdens de zeven seizoenen waarin hij de leiding heeft gehad. Dank je, uit de grond van ons hart, Marce. Dank je voor alles wat je aan deze club en deze fans hebt gegeven. We wensen je het allerbeste in je toekomstige sportieve inspanningen."
Rayo Vallecano-manager Íñigo Pérez, die Rayo in zijn eerste Europese campagne naar de halve finale van de Conference League heeft geleid, heeft al een mondelinge overeenkomst bereikt om volgend seizoen de leiding te nemen -- hoewel de deal nog niet formeel is ondertekend. Villarreal zal een eerbetoon aan Marcelino houden tijdens hun laatste thuiswedstrijd tegen Atletico Madrid, die ook zal dienen als de viering van de Champions League met supporters.