De benadering van de verdediger van Bayer Leverkusen volgt op opmerkingen van Grimaldo zelf, waarin hij zijn langdurige wens om naar Spanje terug te keren duidelijk maakte.
"Ik wil terugkeren naar LaLiga, dat is een van mijn doelen," zei Grimaldo.
Hij benadrukte dat zijn tijd in Duitsland positief was geweest, maar dat een terugkeer naar huis een langetermijnambitie bleef.
"Ik ben erg blij bij Bayer Leverkusen, maar ik heb altijd gezegd dat ik terug wil naar LaLiga, en op een gegeven moment zal ik dat doen."
Volgens berichten is de interesse van Atletico Madrid in de 30-jarige de afgelopen dagen aanzienlijk toegenomen.
Grimaldo, die door de jeugdopleiding van Barcelona kwam voordat hij naar Benfica en vervolgens Leverkusen verhuisde, heeft drie seizoenen in de Bundesliga doorgebracht.
Hij scoorde 14 doelpunten en gaf 14 assists in 46 wedstrijden in alle competities tijdens het seizoen 2025/26.
De zoektocht van Atletico naar een linksback omvat ook Chelsea's Marc Cucurella, een medespeler van het Spaanse nationale team.
Cucurella, 27, heeft nog drie jaar op zijn contract bij Chelsea, dat loopt tot 2029.
Rapporten suggereren dat zijn salarisverwachtingen elke deal voor de Chelsea-verdediger aanzienlijk gecompliceerder zouden maken dan een overstap voor Grimaldo.
Grimaldo's contract bij Leverkusen loopt tot 2027, een structuur die hem naar verluidt de goedkopere en eenvoudigere optie maakt van de twee voor Atletico om na te jagen.
Grimaldo heeft eerder gesproken over interesse van elders in het Spaanse voetbal zonder dat dit heeft geleid tot een concrete deal.
Hij heeft erkend dat hij in het verleden gesprekken heeft gehad met zowel Real Madrid als Barcelona, waarvan geen van beiden heeft geleid tot een transfer.
Real Madrid heeft in plaats daarvan Alvaro Carreras als hun optie voor linksback getekend, terwijl de gesprekken met Barcelona niet verder zijn gevorderd.
Sprekend voor zijn eerste Wereldbekeroptreden voor Spanje, herhaalde Grimaldo dat contacten op de transfermarkt niet altijd ergens concreets toe leiden.
Hij beschreef de eerdere interesse van Atletico als in praktische termen weinig te hebben opgeleverd, ondanks dat er gesprekken hebben plaatsgevonden.
Deze zomer lijkt de positie echter verder gevorderd, met Atletico die Grimaldo beschouwt als de meer realistische van hun twee doelwitten voor linksback gezien zijn contractsituatie en de financiële complexiteit rond Cucurella.
Voor een speler die al lange tijd zijn voorkeur voor een terugkeer naar het Spaanse voetbal duidelijk heeft gemaakt, vertegenwoordigt dit de meest concrete beweging tot nu toe richting dat doel, zelfs als Atletico's uiteindelijke keuze tussen Grimaldo en Cucurella nog niet is opgelost.