Nicolas Pépé gaf de thuisploeg een vroege voorsprong voordat Luismi Cruz gelijkmaakte met een assist van Aubameyang, en een eigen doelpunt van Adama Traoré herstelde de voorsprong van Villarreal voordat Zakaria Eddahchouri opnieuw gelijkmaakte, ook met een assist van Aubameyang, voorafgaand aan de late winnende goal van de Gabonese aanvaller.
Het resultaat laat de ploeg van Íñigo Pérez nog steeds zonder overwinning na vier competitiewedstrijden, voorafgaand aan hun Champions League-uitje naar Borussia Dortmund, terwijl gepromoveerd Deportivo ongeslagen blijft.
Pérez was terughoudend om zich te verschuilen achter scheidsrechterlijke beslissingen of individuele fouten bij het beoordelen van de nederlaag.
"Ik ben het eens. Maar naast de fouten die in het voetbal kunnen gebeuren, moeten we naar andere dingen kijken en deze corrigeren, want zelfs zonder die fouten te maken en een overwinning te vinden, zou het gevoel vergelijkbaar zijn geweest," zei hij. "Ik denk dat we iets missen waar ik als coach naar op zoek ben en misschien niet heb gevonden."
De coach van Villarreal was duidelijk dat de slechte start van de club urgente aandacht nodig heeft voor de Champions League-openingswedstrijd van woensdag.
"De speler is in staat om binnen twee dagen het vertrouwen terug te winnen, wetende dat ze het al veel vaker hebben gedaan, dat ze succes hebben gehad, dat ze kansen creëren, dat ze kunnen winnen in Dortmund," zei hij.
"Dat baart me geen zorgen en ik weet dat ze er klaar voor zullen zijn, maar deze start van het seizoen geeft ons enkele symptomen, enkele alarmbellen, die we dringend moeten aanpakken zodat ze zich niet herhalen."
Pérez vond wel één positief punt om uit de middag te halen in de prestatie van een nieuwe aanwinst.
"Een van de positieve aspecten is de opkomst van Nathan. Ik denk dat hij een zeer belangrijke wedstrijd heeft gespeeld. Met weinig tijd op het veld heeft hij energie en kwaliteit getoond, en dat is iets om aan vast te houden," zei hij, verwijzend naar de zomeraanwinst Nathan Saliba.
Antonio Hidalgo was ondertussen dolblij om te zien dat zijn pas gepromoveerde Deportivo een prestigieuze overwinning behaalde.
"Dit is een zeer lange weg, er is minder over voor overleving, maar er zijn nog steeds veel punten nodig voor het doel van de club, dat is in de competitie blijven," zei de coach van Deportivo. "We hebben een brute overwinning behaald tegen een geweldig team."
Hidalgo prees de moed van zijn spelers nadat ze twee keer achter stonden.
"Uiteindelijk eisen de tegenstanders in de topdivisie veel van je, je moet moedig zijn, en we hebben moed en een scherpte, en dat is een grote deugd," zei hij, voordat hij zich tot zijn steraanvaller wendde.
"Je moet zien hoe hij traint en de glimlach die hij verspreidt naar iedereen. Ik heb geluk dat ik hongerige, hoogkwalitatieve spelers heb -- we moeten hard blijven werken en vechten voor drie punten tegen Getafe volgende."