Nagelsmann bat am Donnerstag um die Entbindung von seinen Pflichten nach dem frühen Ausscheiden Deutschlands aus der Weltmeisterschaft, und der DFB hat diesem Antrag stattgegeben und die vertragliche Beziehung mit dem 38-jährigen ehemaligen Bayern München Trainer sofort beendet.
"Der DFB wird nun Gespräche mit Jurgen Klopp suchen", sagte der Verband in einer Erklärung.
"Er hat bereits seine allgemeine Bereitschaft signalisiert, die Position zu übernehmen."
Laut Bild, möchte der DFB Klopp innerhalb der nächsten fünf Wochen als neuen Bundestrainer präsentieren, wobei die Verantwortlichen hoffen, dass die vakante Stelle bis spätestens Anfang August besetzt ist.
Klopp müsste aus seinem Vertrag mit Red Bull, der bis 2029 läuft, herausgekauft werden, bevor eine Ernennung bestätigt werden kann.
Deutschlands Weltmeisterschaft endete am Montag, als die viermaligen Champions im Achtelfinale im Elfmeterschießen gegen Paraguay ausschieden.
Nagelsmann schien zunächst entschlossen, in der Rolle zu bleiben, und sagte nach der Niederlage: "Ich bin nicht jemand, der wegläuft."
Doch in der Erklärung am Freitag, die seinen Rücktritt ankündigte, schlug er einen anderen Ton an.
"Ich habe in den Tagen seit unserem Ausscheiden viel nachgedacht und mich sowohl persönlich als auch innerhalb des Verbands mit vertrauenswürdigen Personen beraten", sagte er.
"Die Entscheidung war alles andere als einfach für mich. Meine oberste Priorität war immer der Erfolg der Mannschaft. Nach einer so bitteren Enttäuschung verdienen sie die Chance auf einen Neuanfang."
Es war Nagelsmanns zweites großes Turnier in seiner Amtszeit, wobei Deutschland als Gastgeber die Euro 2024-Viertelfinals erreicht hatte, bevor sie in der Verlängerung gegen die späteren Sieger Spanien verloren.
Deutschland hat seit dem Gewinn der Weltmeisterschaft 2014 kein K.o.-Spiel mehr gewonnen, nachdem sie 2018 und 2022 unter Joachim Löw und Hansi Flick jeweils in der Gruppenphase ausgeschieden sind.
Nagelsmann, der auch RB Leipzig und Hoffenheim in der Bundesliga trainierte, ersetzte Flick im September 2023 mit einem Vertrag, der zunächst bis zur Euro 2024 lief, bevor er zunächst bis zur Weltmeisterschaft in diesem Jahr und dann bis zur Euro 2028 verlängert wurde.
DFB-Sportdirektor Rudi Völler zollte seinem scheidenden Trainer Tribut.
"Nach dem enttäuschenden WM-Ausscheiden für alle verdient Julians Entscheidung unseren Respekt, denn er übernimmt Verantwortung, wo er gerne weiterhin gestalten möchte, und stellt die Nationalmannschaft als Ganzes über sich selbst", sagte Völler.
"Natürlich hätten wir alle ein anderes Ergebnis des Turniers und eine überzeugendere Leistung unserer Mannschaft gewünscht. Aber Julian ist und bleibt ein ausgezeichneter Trainer, und ich bin überzeugt, dass er seinen erfolgreichen Weg fortsetzen wird."
Nagelsmanns Abgang ist der erste von mehreren erwarteten Veränderungen beim DFB nach einer dritten aufeinanderfolgenden enttäuschenden Weltmeisterschaft, wobei auch der Geschäftsführer Andreas Rettig am Ende des Jahres zurücktreten soll.
Die Zukunft von Sportdirektor Rudi Völler und DFB-Präsident Bernd Neuendorf wird ebenfalls Berichten zufolge diskutiert.