O asturiano de 60 anos deixa o cargo após supervisionar 298 partidas em seus dois mandatos -- mais do que qualquer outro treinador na história do clube -- vencendo 145 delas, também um recorde. Ele se juntou ao Submarino Amarelo pela primeira vez em 2013 e os levou para a primeira divisão antes de sair em 2016.
Ele retornou em 2023 e nesta temporada produziu o que pode ser a melhor campanha do Villarreal na La Liga, com o clube ocupando a terceira posição com quatro jogos restantes, cinco pontos à frente do Atlético de Madrid, que está em quarto.
A ruptura ocorreu após as conversas sobre a extensão do contrato estagnarem. O Villarreal ofereceu a Marcelino uma renovação de um ano em janeiro, mas ele buscou um compromisso de longo prazo que lhe permitisse continuar construindo o projeto.
O clube e o treinador também estiveram em desacordo sobre uma série de outras questões -- sua catástrofe na Liga dos Campeões, na qual venceram apenas uma das nove partidas na fase de grupos, a relutância de Marcelino em usar jogadores da academia, suas exigências sobre contratações e o que vários relatos descreveram como um relacionamento deteriorado com o vestiário.
Em um comunicado, o Villarreal prestou homenagem à sua contribuição.
"O Villarreal CF gostaria de agradecer publicamente a Marcelino e sua equipe técnica pelo profissionalismo, compromisso e trabalho desde o primeiro dia, bem como pelo envolvimento e contribuição diários para o desenvolvimento esportivo durante as sete temporadas em que esteve no comando. Obrigado, do fundo de nossos corações, Marce. Obrigado por tudo que você deu a este clube e a esses torcedores. Desejamos a você tudo de melhor em seus futuros empreendimentos esportivos."
O treinador do Rayo Vallecano, Íñigo Pérez, que guiou o Rayo às semifinais da Conference League em sua primeira campanha europeia, já alcançou um acordo verbal para assumir o comando na próxima temporada -- embora o contrato ainda não tenha sido formalmente assinado. O Villarreal fará uma homenagem a Marcelino em sua última partida em casa contra o Atlético de Madrid, que também servirá como a celebração da Liga dos Campeões do clube com os torcedores.