Il 60enne asturiano lascia dopo aver supervisionato 298 partite nelle sue due fasi -- più di qualsiasi altro allenatore nella storia del club -- vincendone 145, anche questo un record. È entrato a far parte del Sottomarino Giallo nel 2013 e li ha guidati nella massima serie prima di lasciare nel 2016.
È tornato nel 2023 e in questa stagione ha prodotto quella che potrebbe concludersi come la migliore campagna di La Liga del Villarreal, con il club attualmente al terzo posto con quattro partite rimanenti, cinque punti sopra l'Atlético de Madrid, quarto.
La rottura è avvenuta dopo che i colloqui per l'estensione del contratto si sono bloccati. Il Villarreal ha offerto a Marcelino un rinnovo di un anno a gennaio, ma lui ha cercato un impegno a lungo termine che gli permettesse di continuare a costruire il progetto.
Il club e l'allenatore sono stati anche in disaccordo su una serie di altre questioni -- la loro catastrofe in Champions League, in cui hanno vinto solo una delle nove partite nella fase di campionato, la riluttanza di Marcelino a utilizzare i giocatori dell'accademia, le sue richieste sul reclutamento e quello che più rapporti hanno descritto come un deterioramento dei rapporti con lo spogliatoio.
In una dichiarazione, il Villarreal ha reso omaggio al suo contributo.
"Villarreal CF desidera ringraziare pubblicamente Marcelino e il suo staff tecnico per la loro professionalità, impegno e lavoro fin dal primo giorno, così come il loro coinvolgimento quotidiano e contributo allo sviluppo sportivo durante le sette stagioni in cui è stato al comando. Grazie, dal profondo del nostro cuore, Marce. Grazie per tutto ciò che hai dato a questo club e a questi tifosi. Ti auguriamo il meglio per i tuoi futuri impegni sportivi."
L'allenatore del Rayo Vallecano Íñigo Pérez, che ha guidato il Rayo alle semifinali della Conference League nella sua prima campagna europea, ha già raggiunto un accordo verbale per assumere il comando la prossima stagione -- anche se l'accordo deve ancora essere formalmente firmato. Il Villarreal terrà un tributo a Marcelino nella sua ultima partita casalinga contro l'Atlético Madrid, che fungerà anche da celebrazione della Champions League con i tifosi.