Kane hizo su 125ª aparición con Inglaterra en una noche histórica y participó en los tres goles, con Vladimír Coufal anotando un autogol antes de que el capitán marcara dos veces.
Inglaterra dominó y rompió el empate en el minuto 27. El centro de Trent Alexander-Arnold fue peligroso y Kane ayudó a crear la oportunidad antes de que Coufal anotara en su propia portería.
Kane luego duplicó la ventaja en el minuto 40, finalizando desde cerca para llevar su cuenta internacional a 90 goles.
El delantero del Bayern Múnich completó su doblete en el minuto 57, volviendo a encontrar la red mientras Inglaterra se acercaba a asegurar la clasificación para las finales de la Liga de Naciones.
Kane fue sustituido en los minutos finales ante una ovación de pie frente a un Wembley lleno, habiendo ofrecido otra actuación decisiva para el equipo de Thomas Tuchel.
"Fue la noche perfecta para terminar el campamento para mí," dijo Kane a BBC Radio 5 Live. "Una gran noche para igualar el récord y un logro extremadamente orgulloso de alcanzar. Como siempre, esos logros se sienten aún mejor cuando ganas el partido y para mí personalmente, marcar un par de goles también es una buena noche para celebrar ahora."
El capitán también explicó por qué continúa enfocándose en el equipo a pesar de sus hitos.
"Siempre quiero ayudar al equipo a alcanzar el nivel. El equipo y la unidad son lo más importante," dijo. "Hablamos antes del partido sobre asegurarnos de terminar bien el campamento y respaldar la actuación que tuvimos el fin de semana y lo hicimos. Eso me enorgullece ser el capitán de este gran grupo."
Tuchel también estaba igualmente satisfecho con la actuación de Inglaterra.
"Estoy muy satisfecho. Tuvimos un campamento muy bueno y nuevamente una actuación muy buena," dijo el entrenador de Inglaterra. "Fuimos totalmente dominantes, creamos buenos momentos, anotamos bonitos goles y merecimos la victoria. El esfuerzo estuvo ahí, la calidad estuvo ahí. Fueron dos semanas excelentes."
Tuchel también elogió a Kane después de su último hito, llamándolo una leyenda del fútbol inglés y elogiando su influencia como capitán.
Inglaterra ha ganado ahora tres partidos en el campamento, con porterías a cero en cada victoria, mientras que Kane sale de la ventana internacional con 91 goles y 125 selecciones.